Le 9 octobre 1933, à Karlsruhe, lors d'une réunion groupant plusieurs organisations, Gröber déclare au milieu des applaudissements qu'il accorde son « soutien complet et sincère au gouvernement du Reich nouveau1 » De ce moment, date l'épithète qui le suit jusqu'en 1945 au moins : Der braune Bischof (l'évêque brun).
Dans le sermon prononcé le 31 décembre 1935, pour la saint Sylvestre, l'archevêque remercie Dieu pour les bienfaits accordés à l'Allemagne : « La force du peuple allemand s'est épanouie de diverses manières et le chômage a diminué à un degré surprenant. Nouvellement armé, le Reich reprend aujourd'hui son rang dans la famille des nations, et au lieu du déshonneur qui, depuis le traité de Versailles, souillait le nom allemand, le monde trouve en face de lui un État uni, pleine ascension, et conscient de sa puissance2. »
De 1933 à 1938, Gröber est membre bienfaiteur la SS3. Il publie, en 1937, un manuel d'instruction religieuse indiquant à l'article « Race » :
« Chaque peuple est en lui-même responsable de la réussite de son existence, et l'apport d'un sang totalement étranger représentera toujours un risque pour une nation qui a prouvé sa valeur historique. C'est pourquoi on ne peut refuser à aucun peuple le droit de maintenir impollue son origine raciale, et de prendre des garanties dans ce but. La religion chrétienne demande simplement que les moyens utilisés ne pèchent pas contre la loi morale et la justice naturelle4. »
Le 30 janvier 1939, Gröber publie une lettre pastorale s'en prenant aux Juifs, leur reprochant la crucifixion de Jésus, et « leur haine meurtrière [qui] s'était poursuivie dans les siècles ultérieurs5. » En mars 1941, il publie une autre lettre pastorale antijuive, reprochant aux Juifs d'avoir tué le Christ, et ajoutant :
« Cette malédiction que les Juifs ont lancé contre eux-mêmes s'est terriblement réalisée jusqu'à l'époque actuelle, jusqu'à aujourd'hui. »
En août 1943, l'archevêque prêche, dans son église, la fidélité la plus indéfectible au régime, tout en regrettant plusieurs entorses au Concordat signé en 19336.
Pendant la guerre, des catholiques hostiles au Troisième Reich tentent de faire entrer Gröber dans le cercle de Kreisau, en vain